Entanglement, a genuine property of quantum states that defies our classical intuition of physics, has been debated controversially ever since its discovery. However, it is an essential prerequisite for many useful applications in quantum information theory. Our lack of understanding of entanglement and our inability to harness its power in non-trivial experiments, is largely due to the fact that many-body systems usually behave classically. This apparent classicality is caused by the inevitable coupling of any quantum system to a large number of uncontrollable environmental degrees of freedom, which degrades the ability of quantum states to form coherent superpositions thereby making the occurrence of entanglement impossible. This process called decoherence becomes ever stronger for systems of growing size. The difficulty of establishing and maintaining entanglement is aggravated by the fact that large systems are usually complex and therefore difficult to control dynamically. In this thesis, we investigated a method that allows to produce many-body entanglement in spite of these difficulties. It is based on the dynamical control of the time evolution of a given system by external, time-dependent electromagnetic fields. The control fields were derived purely algebraically, based on the principles of optimal control theory, by defining a many-particle entanglement measure as target functional to be maximized. The use of an entanglement measure as target functional is an innovative feature in quantum control, by which we avoid to steer the system towards a specific target state but instead optimize the system dynamics over a large number of equally entangled states. As a direct consequence, our control strategy produces that highly entangled state, which can be prepared most quickly and which is most robust to the predominant source of decoherence. We demonstrated the above characteristics of our control strategy and its efficiency in the specific physical system of nitrogen vacancy centers in diamond. The generation of highly entangled states was achieved even under very adverse conditions, such as strong decoherence and uncontrollable inter-particle coupling strengths. In particular, it is noteworthy that due to the aforementioned production of those states, which are best adapted to the system parameters, as a consequence of our choice of the target functional, apparently offers a considerable advantage for the optimal creation of highly entangled states: it results in the fact that our straightforward, numerically inexpensive control strategy successfully competes with conventional, numerically highly efficient control strategies that use different target functionals. A further aspect of the performance of control sequences in general is their robustness with respect to experimental imperfections. The optimal control fields derived on the basis of our strategy were found to be robust to a variety of experimentally relevant types of errors, and, more specifically, they proved to be insensitive to these imperfections in first order. We are therefore convinced that our control strategy defines an innovative, novel approach to the optimal control of quantum many-body dynamics, and will significantly advance the efficient and robust experimental creation of multipartite entangled states. Our method holds the potential to reach states of size and perfection that are inaccessible to currently known techniques. ; Verschränkung ist eine Eigenschaft von Quantenzuständen, die seit ihrer Entdeckung kontrovers diskutiert wird, da sie unserer klassischen Intuition von Physik widerspricht. Andererseits ist sie eine wesentliche Vorbedingung für viele nützliche Anwendungen in der Quanteninformationstheorie. Unser fehlendes Verständnis der Verschränkung und unsere eingeschränkte Fähigkeit sie uns in nicht-trivialen Experimenten zu Nutze zu machen, sind zu einem Großteil dadurch bedingt, dass sich Vielteilchensysteme im Normalfall klassisch verhalten. Dies ist vor allem der unvermeidlichen Kopplung eines jeden Quantensystems an eine Vielzahl unkontrollierbarer Umgebungsfreiheitsgrade geschuldet, welche die typische Fähigkeit quantenmechanischer Zustände, kohärente Überlagerungen zu bilden, zerstört und dadurch das Auftreten von Verschränkung unmöglich macht. Diese sogenannte Dekohärenz wirkt umso stärker, je größer das betrachtete System ist. Die Schwierigkeit Verschränkung aufzubauen und aufrechtzuerhalten wird zusätzlich dadurch verstärkt, dass große Systeme meist einer komplexen und schwer zu kontrollierenden Eigendynamik folgen. In dieser Diplomarbeit untersuchten wir eine Methode, die es trotz dieser Schwierigkeiten erlaubt, Mehrteilchenverschränkung zu erzeugen. Sie basiert auf der dynamischen Steuerung der Zeitentwicklung eines gegebenen Systems durch äußere, zeitlich veränderliche elektro-magnetische Felder hin zu hochverschränkten Zuständen. Die Herleitung dieser Kontrollfelder erfolgte rein algebraisch, nach dem Prinzip der optimalen Kontrolltheorie, durch die Definition eines Mehrteilchen-Verschränkungsmaßes als dem zu maximierenden Zielfunktional. Die Verwendung eines Verschränkungsmaßes als Zielfunktional stellt eine innovative Neuerung in der optimalen Kontrolle von Verschränkung dar, durch welche wir explizit auf die Festlegung eines speziellen angestrebten Zustandes verzichten und einen Optimierungsprozess über die Vielzahl gleichartig verschränkter Zustände bewirken. Als direkte Konsequenz daraus erreichen die von uns entwickelten Kontrollfelder die Erzeugung desjenigen hochverschränkten Zustandes, welcher am schnellsten präpariert werden kann und welcher am robustesten gegen den vorherrschenden Dekohärenzmechanismus ist. Die genannten Merkmale und die Effizienz unserer allgemein angelegten Kontrollmethode wurde anschließend anhand des konkreten physikalischen Systems von Stickstoff-Fehlstellen im Diamant verdeutlicht. Die Erzeugung von hochverschränkten Zuständen konnte dabei selbst unter sehr ungünstigen Bedingungen, wie starker Dekohärenz und unkontrollierbaren Kopplungsstärken, erreicht werden. Insbesondere ist es bemerkenswert, dass aufgrund der schon erwähnten Erzeugung optimaler Zustände durch unsere spezifische Wahl des Zielfunktionals offensichtlich ein so großer Vorteil gegenüber numerisch hoch-effizienten konventionellen Kontrollstrategien erzielt werden kann, dass ihnen selbst unsere geradlinige und numerisch weit weniger aufwendige Kontrollstrategie in Effizienz zumindest ebenbürtig ist. Ein weiterer entscheidender Aspekt einer jeden Kontrollmethode ist ihre Anfälligkeit gegenüber möglichen experimentellen Unzulänglichkeiten. Unsere entwickelten optimalen Kontrollfelder erwiesen sich in diesem Zusammenhang als sehr robust und sogar in erster Ordnung unempfindlich gegenüber verschiedenen experimentell relevanten Fehlerquellen. Insgesamt sind wir daher überzeugt, dass unsere Kontrollmethode ein wertvolles und verlässliches Werkzeug zur Erzeugung hochverschränkter Vielteilchenzustände in immer größeren und verrauschteren offenen Systemen darstellt.