Biobasierte Faserverbundwerkstoffe zeichnen sich durch einen mindestens zweikomponentigen Strukturaufbau aus, sodass im optimalsten Fall sowohl die Verbundmatrix als auch die Verstärkungsfaser vollständig natürlicher Herkunft abstammen. In diesem Zusammenhang besteht das Bestreben die daraus resultierenden Eigenschaften zweier völlig divergenter Materialpartner optimal an die Endanwendung anzupassen. Die bestmöglichen verarbeitungs- und werkstoffrelevanten Materialkennwerte lassen sich demnach ausschließlich durch optimierte und zuverlässige Prozessparameter und Materialrezepturen erzielen. Diese entscheidende Voraussetzung bildet den wesentlichen Schwerpunkt der vorliegenden Forschungsarbeit. Dabei wird zunächst von der makromolekularen Struktur des verwendeten Biopolymers - Polylactid - ausgegangen. Zu diesem Zweck wird eine erstmalige und fortschrittliche Vorgehensweise ausgeübt, indem die vergleichsweise minderwertige Verarbeitbarkeit mittels innovativer multifunktioneller Additive maßgeschneidert optimiert wird. Die Grundlage für diese Verbesserung stellt der Einsatz von reaktiven Systemen dar, durch welche eine gezielte Veränderung auf molekularem Niveau realisiert und schließlich signifikante Steigerung der prozessrelevanten Eigenschaften, wie Fließfähigkeit, thermo-mechanische Schmelzestabilität sowie der daraus resultierenden Werkstoffkennwerte, erreicht wird. Im zweiten Teil der Arbeit liegt der Fokus auf der Prozesstauglichkeit von biobasierten Polylactid-Faserverbundwerkstoffen im Spritzgießverfahren. Den thematischen Fokalpunkt stellt dabei der umfassende und bislang nie dagewesene Vergleich zwischen unterschiedlichen Materialsystemen dar. Zu diesem Zweck wurde neben der Naturfaser Abaca und biogener Celluloseregeneratfaser eine herkömmliche E-Glasfaser als etablierte Referenz herangezogen. Um einen Überblick für den potenziellen Endanwender zu schaffen, werden alle gewonnen Kennwerte einem Polypropylen-Verbund mit gleichen Fasern gegenüber gestellt und kritisch bewertet. Hierfür wird speziell das unterschiedliche Fließverhalten in Funktion der Schmelzeviskosität und des Dehnverhaltens der jeweiligen Verstärkungsfaser aufgezeigt. Diese Ergebnisse bilden eine Grundlage für den dritten, abschließenden Teil der Studie: mechanische Werkstoffeigenschaften, die in dieser Arbeit quantitativ untersucht wurden. Als primäres Ziel wird die Verbesserung der Schlagzähigkeiten des spröden Polylactids festgelegt. Somit konnte im Verlauf der Arbeit der endgültige Nachweis zum Verstärkungspotenzial von Celluloseregeneratfasern erbracht werden. Die durchgeführten Analysen ermöglichen erstmalig den Einblick in die Bruchmikromechanik und tragen daher zum besseren Verständnis der Versagensmechanismen bei. Schließlich konnten derzeitig höchstmögliche Kerbschlagzähigkeiten durch selektive Modifikation der Interphase erzielt werden! Damit ist die vollständige Prozesskette von makromolekularen Wechselwirkungen, über Prozessfähigkeit, bis hin zu Werkstoff-Makroeigenschaften abgebildet, erforscht und validiert. Die hier präsentierten Lösungssätze sind durch die Durchführung der Experimente an praxisrelevanten Verarbeitungsmaschinen relativ problemlos in industrielle Prozesse übertragbar.
Biobased composites consist of at least two different structural components: reinforcing fibres and a composite matrix. Preferably both of them are of natural origin. When considering application in technical areas, some basic material properties must be challenged and exactly evaluated. For this reason, an entire spectrum of material performance must be extensively characterised. The processability and, later on, the composite's mechanical feasibility are the essential material data that have to be well defined if considering engineering applications. However, the best-possible values can only be achieved by optimised processing and subsequently, with reliable composite properties. Both aspects constitute to the main focus of interest of the presented research study. In the first part of the thesis, the processability of reactive extended polylactide will be discussed. This revolutionary approach focuses on understanding the molecular architecture of the biopolymer and, furthermore, customising the innovative modification of the structure using multifunctional additives. The basic principal is hereby the utilisation of reactive processing via specific chain extenders, which allows defined formations at molecular level. As a result, a significant improvement of the polymer melt behaviour - melt flow, thermomechanical stability and finally an increase in the mechanical properties - can be achieved. The second part of the investigation deals with a comparison and quantitative analysis of the processing suitability of biobased polylactide composites for injection moulding. The thematic focus is the comprehensive and up until now unprecedented comparison of different material systems, which describes and validates the problematic of how the polymer flow is affected by reinforcing fibres. First of all, the influence of the polymer type (polylactide vs polypropylene) and its viscosity with regard to the differing elastic behaviour of both biogenic fibres (abaca and man-made cellulose) and common glass fibre will be extensively investigated. The central aim is to illustrate the characteristic behaviour of melted reinforced polymers during injection moulding regarding the differing fibre fracture. The findings obtained in the previous sections are the main essentials for the last part of this thesis: mechanical composite performance. The main objective is to improve the mechanical parameters while the primarily targeting on impact strength of the brittle polylactide composites. In the course of this thesis, the ultimate proof of the reinforcing effects of man-made cellulose fibres was provided. The presented analysis precisely and quantitatively depicts the micromechanical mechanisms of crack-propagation and, further, the possibility to increase the impact resistance by reinforcing with fibres. Finally, a selective modification of the interphase was accomplished and accordingly, the highest known values of impact strength. An entire processing chain from the molecular interaction to the process ability and mechanical composite feasibility was successfully realised and quantitatively described (in this thesis). The hereby presented results were achieved using processing equipment comparable to industrial scale machines. Thus, the developed technical solutions can be transferred to real processing conditions relatively easily.